В статье рассматриваются мировой и российский опыт использования методов атомистического моделирования вещества для изучения свойств глинистых и цементных материалов с целью обоснования долговременной безопасности пунктов захоронения радиоактивных отходов (ПЗРО). Приводится общая характеристика метода молекулярно-динамического моделирования и примеры решаемых с его помощью задач. Обсуждается точность получаемых параметров и коэффициентов и возможность их встраивания в много- масштабные модели с целью прогнозирования эволюции инженерных барьеров безопасности ПЗРО.
Идентификаторы и классификаторы
Одной из основных целей модельных расчетов эволюции элементов каскада мультибарьерной системы инженерных барьеров безопасности (ИББ) является оценка их стабильности и прогнозирования сорбционно-осадительных свойств.
Список литературы
1. Cygan R. T., Greathouse J. A., Kalinichev A. G. Advances in ClayFF molecular simulation of layered and nanoporous materials and their aqueous interfaces // J. Phys. Chem. C. 2021. Vol. 125. No. 32. Pp. 17573—17589. DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c04600.
2. van Duin A. C. T. et al. ReaxFFSiO Reactive Force Phys. Chem. A. 2003. Vol. 107. No. 19. Pp. 3803—3811. DOI: 10.1021/jp0276303.
3. Tesson S. et al. Classical polarizable force field for clays: pyrophyllite and talc // J. Phys. Chem. C. 2016. Vol. 120. No. 7. Pp. 3749—3758. DOI: 10.1021/acs. jpcc.5b10181.
4. Kobayashi K., Yamaguchi A., Okumura M. Machine learning potentials of kaolinite based on the potential energy surfaces of GGA and meta-GGA density functional theory // Appl. Clay Sci. 2022. Vol. 228. P. 106596. DOI: 10.1016/j.clay.2022.106596.
5. Zhang Y. et al. A coarse-grained interaction model for sodium dominant montmorillonite // Langmuir. 2022. Vol. 38. No. 43. Pp. 13226—13237. DOI: 10.1021/acs.langmuir.2c02233.
6. Mantisi B. Generation of polycrystalline material at the atomic scale // Comput. Mater. Sci.
2016. Vol. 118. Pp. 245—250. DOI: 10.1016/j. commatsci.2016.03.002.
7. Procaccia I., Zylberg J. Propagation mechanism of brittle cracks // Phys. Rev. E. 2013. Vol. 87. No. 1. P. 012801. DOI: 10.1103/PhysRevE.87.012801.
8. Lee M.-S. et al. Structure, dynamics and stability of water/scCO2/mineral interfaces from ab initio molecular dynamics simulations // Sci. Rep. 2015. Vol. 5. P. 14857. DOI: 10.1038/srep14857.
9. Marry V., Rotenberg B. Upscaling strategies for modeling clay-rock properties. In: Developments in Clay Science // Developments in Clay Science. 2015. Vol. 6. Pp. 399—417. DOI: 10.1016/ B978-0-08-100027-4.00011-5.
10. Rotenberg B. et al. Water and ions in clays: unraveling the interlayer/micropore exchange using molecular dynamics // Geochim. et Cosmochim. Acta. 2007. Vol. 71. No. 21. Pp. 5089—5101. DOI: 10.1016/j. gca.2007.08.018.
11. Rotenberg B. et al. On the driving force of cation exchange in clays: insights from combined microcalorimetry experiments and molecular simulation // Geochim. et Cosmochim. Acta. 2009. Vol. 73. No. 14. Pp. 4034—4044. DOI: 10.1016/j.gca.2009.04.012.
12. Yang C. B., Samper J., Montenegro L. A coupled non-isothermal reactive transport model for longterm geochemical evolution of a HLW repository in clay // Environ. Geol. 2008. Vol. 53. No. 8. Pp. 1627—1638. DOI: 10.1007/s00254-007-0770-2.
13. Greathouse J. A. et al. Molecular dynamics simulation of diffusion and electrical conductivity in montmorillonite interlayers // J. Phys. Chem. C. 2016. Vol. 120. No. 3. P. 1640—1649. DOI: 10.1021/ acs.jpcc.5b10851.
14. Meleshyn A., Bunnenberg C. The gap between crystalline and osmotic swelling of Na-montmorillonite: A Monte Carlo study // J. Chem. Phys. 2005. Vol. 122. P. 034705. DOI: 10.1063/1.1834499.
15. Rotenberg B. Water in clay nanopores // MRS Bulletin. 2014. Vol. 39. No. 12. Pp. 1074—1081.
DOI: 10.1557/mrs.2014.251.
16. Seppälä A., Puhakka E., Olin M. Effect of layer charge on the crystalline swelling of Na+, K+ and Ca2+ montmorillonites: DFT and molecular dynamicsstudies // Clay Minerals. 2016. Vol. 51.
No. 2. Pp. 197—211. DOI: 10.1180/claymin.2016.051.2.07.
17. Ma Z. et al. Review of application of molecular dynamic simulations in geological high-level radioactive waste disposal // Appl. Clay Sci. 2019. Vol. 168. Pp. 436—449. DOI: 10.1016/j.clay.2018.11.018.
18. Jin L. et al. Modeling the mechanisms of clay damage by molecular dynamic simulation // Geofluids. 2017. Vol. 2017. P. 1747068. DOI: 10.1155/2017/1747068.
19. Shen X., Bourg I. C. Molecular dynamics simulations of the colloidal interaction between smectite clay nanoparticles in liquid water // J. Coll. Int. Sci. 2021. Vol. 584. No. 15. Pp. 610—621. DOI: 10.1016/j. jcis.2020.10.029.
20. Li X. et al. Specific elevated adsorption and stability of cations in the interlayer compared with at the external surface of clay minerals // Appl. Clay Sci. 2020. Vol. 198. P. 105814. DOI: 10.1016/j. clay.2020.105814.
21. Zheng X., Bourg I. C. Nanoscale Prediction of the Thermal, Mechanical, and Transport Properties of Hydrated Clay on 106 — and 1015 — Fold Larger Length and Time Scales // ACS Nano 2023. Vol. 17. No. 19. Pp. 18653—19470. DOI: 10.1021/ acsnano.3c05751.
22. Loganathan N., Kalinichev A. G. Quantifying the mechanisms of site-specific ion exchange at an inhomogeneously charged surface: case of Cs+/K+ on hydrated muscovite mica // J. Phys. Chem. C. 2017. Vol. 121. No. 14. Pp. 7829—7836. DOI: 10.1021/acs. jpcc.6b13108.
23. Gao P. et al. Acid–base properties of cis-vacant montmorillonite edge surfaces: a combined firstprinciples molecular dynamics and surface complexation modeling approach // Environ. Sci. Techn. 2023. Vol. 57. Pp. 1342—1352. DOI: 10.1021/acs. est.2c07171.
24. Андреев Г. А. Диффузия молекул воды в присутствии гидратированных ионов // Докл. АН СССР. 1962. Т. 145. № 2. С. 358—359.
25. Manzano H. et al. Insight on tricalcium silicate hydration and dissolution mechanism from molecular simulations // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2015. Vol. 7. No. 27. Pp. 14726—14733. DOI: 10.1021/ acsami.5b02505.
26. Bahraq A. A. et al. Molecular simulation of cement-based materials and their properties //
Engineering. 2022. Vol. 15. No. 11. Pp. 165—178. DOI: 10.1016/j.eng.2021.06.023.
27. Варлаков А. П. и др. Влияние радиационных нагрузок, характерных для высокоактивных отходов, на свойства цементной матрицы // Радиоактивные отходы. 2018. № 1 (2). С. 89—96.
28. Androniuk I., Kalinichev A. G. Molecular dynamics simulation of the interaction of uranium (VI) with the C-S-H phase of cement in the presence of gluconate // Appl. Geochemistry. 2020. Vol. 113. P. 104496. DOI: 10.1016/j.apgeochem.2019.104496.
29. Lee C. A. et al. Uranium (VI) adsorbate structures on portlandite [Ca(OH)2] type surfaces determined by computational modelling and X-ray absorption spectroscopy // Minerals. 2021.Vol. 11. P. 1241. DOI: 10.3390/min11111241.
30. Duque-Redondo E., Bonnaud P. A., Manzano H. A comprehensive review of C-S-H empirical and computational models, their applications, and practical aspects // Cem. Concr. Res. 2022. Vol. 156. P. 106784. DOI: 10.1016/j.cemconres.2022.106784.
31. Mishra R. K. et al. cemff: A force field database for cementitious materials including validations, applications and opportunities // Cem. Concr. Res. 2017. Vol. 102. Pp. 68—89. DOI: 10.1016/j. cemconres.2017.09.003.
32. Tararushkin E. V., Pisarev V. V., Kalinichev A. G. Atomistic simulations of ettringite and its aqueous interfaces: structure and properties revisited with the modifiedClayFF force field // Cem.
Concr. Res. 2022. Vol. 156. P. 106759. DOI: 10.1016/j.cemconres.2022.106759.
33. Glushak A. A., Smirnov G. S. Partial proton orderingduring phase transition in Friedel’s salt //
Appl. Clay Sci. 2023. Vol. 243. P. 107072. DOI: 10.1016/j. clay.2023.107072.
34. Глушак А. А., Тарарушкин Е. В., Калиничев А. Г. Атомистическое компьютерное моделирование гидрокалюмита как адсорбента радиоактивных анионов из водных растворов // Журнал физической химии. 2022. T. 96. № 4. С. 535—537. DOI: 10.31857/S0044453722040094.
35. Allaire G. et al. Ion transport in porous media: Derivation of the macroscopic equations using upscaling and properties of the effective coefficients // Comput. Geosci. 2013. Vol. 17. No. 3. Pp. 479—495. DOI: 10.1007/s10596-013-9342-6.
36. Churakov S. V., Gimmi T. Up-scaling of molecular diffusion coefficients in clays: a two-step approach // J. Phys. Chem. C. 2011. Vol. 115. Pp. 6703—6714. DOI: 10.1021/jp112325n.
37. Hennig T., Kühn M. Surrogate model for multicomponent diffusion of uranium through Opalinus Clay on the host rock scale // Appl. Sci. 2021. Vol. 11. No. 2. P. 786. DOI: 10.3390/app11020786.
Выпуск
Другие статьи выпуска
В статье представлены результаты оценки состояния загрязнения окружающей среды в районе расположения шламовых полей отходов сублиматного производства в г. Ангарске. Радиационная обстановка характеризуется фоновыми показателями мощности дозы гамма-излучения на открытой местности. Отходы производства плавиковой кислоты, представляющие собой отвалы фторгипса, содержат природные радионуклиды на уровне, допускающем их использование в качестве строительных материалов (Аэфф = 9 Бк/кг). Анализ радиоэкологической обстановки в районе расположения обводненных шламоотстойников, куда сбрасывались отходы производства по обогащению урана, указывает на наличие грунтов, загрязненных техногенными радионуклидами 137Cs и 241Am и изотопами урана. Выявлены участки территории, на которых удельная активность 241Am превышает критерий отнесения к радиоактивным отходам (РАО). Изучение донных отложений шламоотстойников показало выраженную пространственную гетерогенность распределения техногенных радионуклидов. Удельная активность 241Am достигает значений, превышающих критерии отнесения к категории очень низкоактивных отходов. С учетом того факта, что исследуемые хранилища отходов расположены в высокопроницаемых грунтах, существует потенциальная опасность миграции техногенных радионуклидов и загрязнения подземных вод. Используемую технологию консервации шламоотстойников отсыпкой грунтом с защитным покрытием можно рассматривать в качестве временной меры до принятия решений по их изоляции и для предотвращения загрязнения подземных вод.
В статье рассмотрены актуальные проблемы объектов мирных ядерных взрывов (МЯВ) как пунктов размещения особых радиоактивных отходов. Из восьмидесяти объектов МЯВ на территории России более пятидесяти в той или иной степени относятся к топливно-энергетическому комплексу (ТЭК) и связанному с ним недропользованию. Приводятся перечень необходимых мероприятий по радиоэкологической безопасности и условия их обеспечения на месторождениях углеводородов в районах МЯВ. Обсуждаются несоответствия в нормативно-правовой базе, вопросы лицензирования, мониторинга, экологической реабилитации, регламента эксплуатации и вывода из эксплуатации, необходимость охранных зон в недрах и на поверхности и др.
Рассмотрена возможность оптимизации конструкции и материалов защитных экранов пункта приповерхностного захоронения радиоактивных отходов (ППЗРО) при условии залегания УГВ ниже его основания. Приведены результаты расчетов, из которых следует, что расположение в нижнем защитном экране дренажных окон (вместо использования конструкции со сплошным глиняным замком) дает существенное снижение выхода радионуклидов из ППЗРО в подземные воды. Также показано преимущество применения в боковом защитном экране гравийно-песчаной смеси вместо глины, благодаря чему происходит дополнительный отвод воды, поступающей с инфильтрующимися атмосферными осадками, от отсека с упаковками РАО.
Методом сканирующей электронной микроскопии с рентгеноспектральным микроанализом изучены основные разновидности горных пород участка «Енисейский» (Красноярский край), на котором начато строительство подземной исследовательской лаборатории, как первого этапа сооружения пункта глубинного захоронения радиоактивных отходов (РАО). Петрографическая типизация изученных образцов пород обоснована их текстурно-структурными характеристиками, главными парагенезисами и составом породообразующих минералов, которые обусловлены генезисом пород. Полученные результаты могут быть использованы при обосновании безопасности объекта захоронения РАО для уточнения геолого-структурных моделей массива горных пород и физико-химических условий распространения радиационного загрязнения в результате мобилизации и переноса радионуклидов с порово-трещинными подземными водами.
В статье рассматриваются показатели свойств глинистых материалов, имеющих определяющее значение для геотехнических характеристик барьеров безопасности при захоронении радиоактивных отходов. При сопоставлении этих показателей в стандартных условиях эксперимента показаны преимущества бентонитовых глин и существенное снижение изолирующих свойств глинистых материалов при уменьшении содержания смектита и увеличении других компонентов, в том числе каолинита. Каолиновые глины показали наихудшие изоляционные свойства и не могут быть рекомендованы в качестве барьерного материала для изоляции РАО, добавка их в бентонитовые глины приводит к закономерному снижению показателей свойств.
Статья посвящена анализу положений действующих нормативно-правовых актов при обращении с грунтами промышленных площадок, загрязненными химическими веществами, в части их изъятия и присвоения статуса отходов производства и потребления. Рассмотрены особенности методик категорирования грунтов и классификации отходов, варианты обращения с ними в аспекте их применения на объектах атомной отрасли, а также сформулированы предложения по их корректировке.
При работе установок управляемого термоядерного синтеза (УУТС) образуются радиоактивные отходы (РАО). Несмотря на то что они не высокоактивные, их активность и количество являются лимитирующими факторами в части общественной приемлемости и устойчивого развития термоядерной энергетики. В статье рассматриваются основные источники образования РАО для УУТС, их особенности и возможные методы обращения с ними. Показано, что для ряда потоков отходов требуется создание новых технологий переработки. Отдельно рассмотрены вопросы радиоактивных отходов международного термоядерного реактора (ИТЭР). Проведены расчеты активации материалов российской установки ТРТ, показывающие, что в ходе ее эксплуатации к РАО будут относиться материалы первой стенки и вакуумной камеры. Заблаговременное планирование обращения с РАО УУТС позволит оптимизировать материальные затраты и дозовые нагрузки на персонал при эксплуатации и выводе из эксплуатации установок.
В статье рассмотрены вопросы пожаровзрывоопасности (ПВО) технологии кондиционирования отработавших ионообменных смол (ОИОС) средне- и низкоактивных категорий методом осушки с целью оценки возможности ее применения и обоснования соответствия осушенных ОИОС критериям приемлемости для захоронения. Рассмотрены процессы образования потенциально ПВО газов при осушке модельных растворов радиоактивных отходов (РАО) в виде ОИОС с учетом их химического состава в емкостях хранения на АЭС. Проанализирован вопрос потенциальной возможности самовоспламенения осушенных ОИОС после формирования упаковки РАО.
Статистика статьи
Статистика просмотров за 2025 - 2026 год.
Издательство
- Издательство
- ИБРАЭ РАН
- Регион
- Россия, Москва
- Почтовый адрес
- Россия, 115191, г. Москва, Большая Тульская ул., д. 52
- Юр. адрес
- Россия, 115191, г. Москва, Большая Тульская ул., д. 52
- ФИО
- Матвеев Леонид Владимирович (Директор)
- E-mail адрес
- matweev@ibrae.ac.ru
- Контактный телефон
- +7 (495) 9552247